Castelul a fost construit de Gheorghe Grigore Cantacuzino (1832-1913) descendentul unei familii nobiliare bizantine, atestate din 1094. El a fost om politic, primar al capitalei (1869-1870, 1913), ministru în mai multe guverne, prim ministru (1899-1900, 1904-1907) și Președinte al Partidului Conservator (1899-1907). Castelul a fost construit între anii 1901 și 1908, pe locul unei case de vânătoare a familiei, după planurile arhitectului Grigore Cerchez, în stil neoromânesc. Are forma unui patrulater, cu latura sudică deschisă. Castelul se întinde pe o suprafață de 3148 mp, iar curte și grădina pe 3,5 ha. Domeniul, care cuprinde și 970 ha de pădure, oferă o priveliște incredibilă asupra munților Bucegi, de pe terasa Castelului putând fi admirată întreaga stațiune montană Bușteni. Interioarele sunt frumos decorate, picturile membrilor familiei Cantacuzino sunt realizate pe piele de Cordoba. Ceramica este italiană, mozaicul românesc, fiind completate de tavanele sculptate, casetate și pictate cu motive florale.

Balustradele din fier forjat sau din lemn, scările din marmură de Carrara, coloanele interioare decorate în stil brâncovenesc și vitraliile compun din Castelul Cantacuzino o adevărată bijuterie arhitecturală. Unul dintre elementele principale ale Castelului se regăsește în sala de bal acolo unde poate fi admirată o colecția de heraldică, unică în țara noastră. O altă frumoasă amintire a vremurilor trecute este și biserica aflată pe domeniul Castelului Cantacuzino, un lăcaș ridicat în perioada 1933-1936. Biserica a fost adusă de familia Cantacuzino din Maramureș și a fost sfințită în prezența Reginei Maria de primul patriarh al Romaniei, Miron Cristea. Începând din 2015, etajul superior al monumentului găzduiește Galeria de Artă a Castelului Cantacuzino, un spațiu unde au fost expuse atât lucrări grafice ale unor pictori precum Salvador Dali, Pablo Picasso, Marc Chagall, Vincent van Gogh, Toulouse-Lautrec, Henri Matisse, cât și pictură contemporană, unul dintre artiștii prezentați fiind Andrei Gamarț.